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近日，北京大學和蘇州大學、美國Brookhaven國傢實驗室相關研究人員的聯合團隊在燃料電池陰極高效氧還原催化劑的研究方面取得重大突破。該工作首先通過化學油相合成並精細表征瞭具有特殊結構的六方PtPb合金納米片，並評價瞭該材料的氧還原和醇氧化催化性能，最後基於量化計算結果證明膨脹晶格應力對Pt（110）面的催化性能有大的促進作用。這一全新活性位點的提出突破瞭過去人們對晶格應力作用的傳統理解，為高性能電催化材料的設計和開發指出瞭新方向。該合作成果發表在最新一期的國際權威學術期刊《科學》（Science）上，並被同期Science雜志評為Highlight。
新型PtPb電催化劑微觀精音響換電容細結構分析
為避免溫室效應所帶來的氣候轉變危機，減少二氧化碳的排放已勢在必行。據統計，全球約有23%的CO2排放來源於交通運輸，而其中大部分為汽車尾氣排放。因此，尋找基於清潔能源的汽車動力技術替代傳統內燃機可有效解決二氧化碳過量排放所帶來的諸多環境問題。由於其高能量密度、高能源轉換效率、低溫啟動快等優勢，氫能燃料電池被認為是替代內燃機的最理想汽車動力。目前，世界諸多汽車巨頭都已開發出各自品牌的燃料電池汽車，尤其以日本豐田公司的Mirai最為引人註目。然而，為保證輸出功率，目前的燃料電池仍需擔載較高的貴金屬Pt作為電催化劑，極大地制約瞭燃料電池汽車的商業化進程。因此，如何提高目前Pt催化劑的活性同時降低電極中的Pt用量已成為燃料電池技術研究領域的核心課題。
電催化性能評價及DFT計算各反應位點的氧結合能
??? 通過實驗和量化計算結果證明，適當地調節催化劑Pt表面的晶格應力可極大地提高其催化活性。過去研究發現，給Pt表面施加一個壓縮應力，使Pt原子的間距縮小，可優化Pt的電子結構，使其d帶中心下移，從而降低反應中間體對Pt表面的毒化，提高反應整體速率。國際上諸多研究團隊也基於壓縮晶格應力設計瞭諸多高性能的電催化材料，而膨脹的晶格應力則往往被認為對Pt的催化性能有制約作用。為深入理解電催化中的應力效應，北京大學工學院郭少軍團隊與蘇州大學黃小清課題組、美國Brookhaven國傢實驗室Dong Su博士設計開發瞭一種基於膨脹晶格應力的新型催化劑。實驗結果發現，該催化劑的比質量和面積活性分別達到瞭7.8 mA/cm2和4.3 A/mgPt,比商業Pt/C分別高出27和34倍。進一步研究發現，膨脹性應力能減弱含氧中間體對Pt（110）面上“橋式位點”的吸附強度，進而提高氧還原催化性能。
郭少軍研究員表示：“該工作將對基礎電催化理論研究和新型高效燃料電池電催化劑的擴大機改電容開發產生重大影響，使研究人員得以認識膨脹性應力對電催化的潛在影響規律，也為下一代高性能低成本燃料電池電催化劑的結構設計提供瞭新思路。”
該項工作在北京大學、蘇州大學和美國Brookhaven國傢實驗室三個單位的緊密合作下完成。郭少軍、Dong Su、黃小青依次為論文的通訊作者。該項目得到北京大學工程科學與技術創新高精尖中心基金、科技部重點研發計劃和國傢自然科學基金等支持。
編輯：江南
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